发布时间 : 星期六 文章浅析软胶体粒子形成束晶的动力学模拟精品资料 - 图文更新完毕开始阅读26276bcef11dc281e53a580216fc700aba6852cc
浅析软胶体粒子形成束晶的动力学模拟 摘要：利用广义指数模型描述软胶体粒子，结合分子动力学模拟研究软胶体粒子形成束晶的动力学过程．通过等温压缩和等密度降温2个不同的过程，研究了束晶形成过程中结构变化特征和动力学路径对结构的影响规律．研究发现，与蒙特卡洛模拟结果相比，分子动力学模拟得到的结构随着密度的变化有明显的迟滞现象，这是由于考虑了真实的动力学因素引起的差异．此外，在相同温度和压力下通过不同的动力学路径得到的相结构不完全相同，这是由于动力学形成过程会对相结构产生很大的影响． 关键词：软粒子束晶指数模型;面心立方;;分子动力学模拟体心立方 ;广义软胶体粒子体系具有丰富而复杂的相行为，在外部条件改变时，软胶体粒子可处于液态、固态或液固共存态．通过改变温度和密度，软胶体粒子不仅具有从液态到固态的一阶相变，还具有重入熔融和同态结构转变等相行为20 × 20
［1］．超软的胶体粒子还可以形成束晶(Clustercrystal)，这是一种由多个胶体粒子占据同一晶格的晶体结构［2～7］．在束晶的1个粒子束中，胶体粒子的质心位置并没有完全重叠，即使胶体粒子表现出非同寻常的软化性质，其质心重叠度仍然是有限度的［8］．在实际生活中也存在许多类似的束晶结构，比如由颗粒团簇形成的面心立方(fcc)或体心立方(bcc)晶体［9～11］．由于束晶的独特性质，其一经发现就引起了软物质领域的广泛研究兴趣［12～17］．许多研究者利用软势能形式斯势、简谐势和赫兹势等)(如高来描述软粒子，并4，18～用计算机模拟手段研究了其相行为［21］．Miyazaki等［20］利用分子动力学模拟研究了广义赫兹势相互作用的超软粒子在低温和不同密度下形成不同粒子束结构，以及在流体相中发生的相转变．张凯等［7］利用蒙特卡洛模拟绘制了广义指数模型粒子的相图．目前的研究表明，软粒子丰富的相行为与其势能形式息息相关．当粒子质心重合时对于一个相互作20 × 20
用势能达到最大值的软势，如果傅里叶变换后只有实部，体系随着密度的增高，会出现重入熔融现象;如果傅里叶变换后有虚部，所有的温度下都没有重入熔融现象，而在高密度下会形成束晶［4］．目前的研究多集中在束晶的结构和相行为等方面，对于束晶形成的动力学过程，以及调控动力学过程对结构的影响规律还不是很清楚．本文利用广义指数模型(GEM)，研究束晶形成和结构转变的动力学过程．广义指数模型定义为和σφ(r)=εexp［－(r/σ)n］，n2，6，7＞2，ε分别为能量和长度［，22］．本文利用分子动力学模拟，对系进行等温压缩和等压降温GEM(n=4)2模型粒子体个不同热力学路径的退火，研究束晶形成过程中粒子束和晶体结构出现的先后顺序;通过与蒙特卡罗模拟结果相比，明晰动力学过程对束晶结构的影响．以期揭示束晶的形成动力学过程，为软粒子胶体的结构调控提供帮助． 1模型及研究方法 (MD)模拟是原子、分子水平上的计分子动力学20 × 20
算机模拟方法，该方法基于牛顿力学，通过求解运动方程来精确得到原子或分子在不同时刻的位置和速度，进而获得计算体系热力学量和其它宏观量［23，24］．假设1个含有N个粒子的体系，粒子之间相互作用势是位置的函数U(r1，r2，…，rN)，根据经典力学可知体系中:求解运动方任一粒子所受的力为势能的梯度程获得粒子不同时刻的速度和位置．分子动力学模拟过程如下:首先由体系粒子的位置计算体系的作用势，再由式(1)和式(2)计算各粒子的加速度，然后选取1个小的δt并采取合适的算法解运动方程，获得经过δt后各粒子的位置和速度．重复以上步骤获得经过2δt后粒子的位置和速度，如此反复，可得到各时间下体系中粒子的运动轨迹及速度信息，由此获得相关表征量．采用分子动力学模拟方法，在NVT系综下，用速度Verlet法积分牛顿运动方程．温度由Nosé-Hoover热浴控制［24］，模拟中采用的时间步长为0.001．为了获得可靠的结果，每106时间步记录一次体系的物理性质．分子动力学模拟使20 × 20