发布时间 : 星期三 文章Gd19+离子双电子复合过程的理论研究-fyb资料更新完毕开始阅读98a356890408763231126edb6f1aff00bed5700a
类铑钆离子双电子复合速率系数的理论研究
符彦飙1)2)?,田瑞1)2)，魏二龙1)2)，董晨钟1)2)
1)
（甘肃省原子分子物理与功能材料重点实验室,西北师范大学物理与电子工程学院, 兰州 730070）
2)
（西北师范大学与中科院近代物理研究所极端环境原子分子物理实验室, 兰州 730070)
?
符彦飙, E-mail: fuyb@nwnu. edu. cn
国家自然科学基金(编号: 11464043)资助项目
摘要：复杂结构离子的双电子复合速率系数在极紫外光刻光源, 核聚变等应用研究中具有重要的价值. 本文基于全相对论组态相互作用理论, 详细计算了类铑钆离子的双电子复合（DR）速率系数. 研究分析了内壳层电子激发, 辐射通道, 级联退激对DR速率系数的影响, 以及DR速率系数随高n电子轨道角动量的变化. 其中内壳层4p电子激发以及级联退激对DR速率系数的贡献不可忽略. 对双电子复合, 辐射复合, 以及三体复合速率系数做了比较, 在温度大于1eV范围, 双电子复合都大于辐射复合, 以及三体复合速率系数, 相应的DR过程对于等离子体离化态分布和能级布居以及光谱模拟都极为重要. 对基态和第一激发态的DR速率系数进行了参数拟合. 本文的研究结果将为钆激光等离子体的光谱模拟及复杂结构离子DR过程的进一步研究提供参考.
关键词：双电子复合, 速率系数, DAC效应
PACS：34. 50. Fa, 34. 80. Gs
1 引言
近年来, 由于应用研究的需要, 基组态为4d/4f壳层的复杂结构离子的双电子复合（DR）过程的研究被广泛关注[1-8]. Schippers等[1]对基组态为4p64d104f13的Au20+离子进行了实验测量, 观察到了明显的DR特征. Balance等[2]做了和该实验结果符合很好的理论计算. 同时Badnell等[3]利用AUTOSTRUCTURE程序, 对基组态4d104f8结构W20+离子的DR过程进行了研究, 并和Schippers等[4]在重离子储存环上的实验结果做了比较. 由于极真空紫外光刻光源的研究, 激光烧蚀产生的Sn和Xe离子因其发射的N – O壳层跃迁线在13. 5nm附近的极紫外光谱在MO/Si多层镜面有极高的反射率, 其DR过程成为了研究热点[5-8]. 2008年, Song等[5]对Xe10+离子的4d电子激发到4f和5p壳层的双电子复合过程进行了细致的研究；2009年, Safronova等[6]利用Hartree-Fork-Relativistic(HFR)和多体微扰方法详细研究了类钯Xe8+离子的激发能量、辐射跃迁速率系数、自电离速率系数、双电子伴线和双电子复合速率系数. Fu等[7, 8]对Sn10+和Sn12+离子的双电子复合速率系数进行了详细的计算研究. 为寻求
更短波长的极真空紫外光刻光源, Gd发射的6. x nm附近的N – O壳层跃迁线受到关注[9,10]. 由于这些跃迁涉及到多个开放的4d壳层电子, 它们与其它壳层的电子强烈耦合可以形成非常复杂的近简并能级, 这些能级之间的跃迁形成的谱线将变得非常复杂, 并且相互重叠, 形成所谓的“不可分辨的跃迁峰（UTA）”. 这就使得对这些谱线的分析和辨认变得非常困难. 因此, 必须对有关离子态的能级结构和跃迁光谱特性进行详细的理论和实验方面的分析研究. 理论研究方面, 当等离子体密度很高时, 电子与原子碰撞频率比辐射跃迁速率快得多, 以至于在等离子体中形成局部热动平衡（LTE）, 此时原子数密度分布由统计方法给出的沙哈（Saha）程决定. 而在极低电子密度情况下, 碰撞激发的速率比辐射衰变的速率小得多, 并且不同电离度原子基本都处于基态, 它们的分布用碰撞辐射模型决定. 在中等电子密度情况下, 有不少原子分布在激发态上, 对于这些原子数密度分布, 不仅要计算不同电离度原子的丰度, 还要计算所有重要激发态的占据率, 这就必须求解包含各种电离与复合、激发与退激发过程的速率方程. 而对于基组态为4d/4f壳层的复杂结构离子的DR速率系数, 经验公式和从头计算的结果相差较大[11]，而细致的从头计算比较复杂耗时，所以在等离子体谱的模拟中往往不考虑DR速率系数. 然而在很多情况下其DR速率系数大于辐射复合（RR）以及三体复合（TBR）速率系数[7,11-13]. 因而, 对于应用研究, 精确的复杂结构离子DR过程的相关参数是非常重要的. 目前国内外对于复杂结构重离子DR速率系数的计算, 往往忽略辐射跃迁至自电离态且随后级联退激（DAC）的贡献. 李等[11,12]研究了外壳层为4d电子的Gd19+, Gd20+离子的DR过程,在大于5eV-50keV的温度区域, DR速率系数大于RR和TBR速率系数, DR速率系数在EUV光刻光源, 激光产生的Gd等离子体的谱模拟中极其重要. Meng等[14]计算了基组态为3d9结构的Au52+离子DR过程, 分析得到DAC效应对于总DR速率系数在1000eV处有10%的增大. 符等[13]对Au34+离子DR过程理论研究中, DAC的最大贡献为12%. 为得到在更为精确的类铑钆(Gd19+）离子DR过程的相关参数, 细致考察包括DAC在内的各类效应对复杂结构离子DR过程的影响, 本文利用基于全相对论组态相互作用理论的Flexible Atomic Code(FAC)[15]程序对Gd19+离子DR过程进行细致的理论研究.
2 理论方法
Gd19+离子由基态i俘获一个自由电子, 形成中间双激发态j, 再辐射退激发到f的双电子复合过程为：
2
Gd19+ [Zn](4p64d9)+e- ? Gd19+ [Zn][( 4p64d9)-1nln'l']**
? Gd19+ [ Zn][(4p64d9)-1n''l''n'l'+(4p64d9)-1nln'''l''']* （1）
其中, **表示中间双激发态j, *表示辐射跃迁末态f．由初态i经过双激发态j再到所有辐射跃迁末态f的DR速率系数：
?2??2?DR?ij(kTe)???mkT?ee?3/2gj2giAajiBjexp(?EjikTe)． (2)
这里, Te是电子温度, k是波尔兹曼常数, Eij是共振能量, me是电子质量, gi和gj分别是初态i和中间双激发态j的统计权重, Aaji是由态j到i的自电离速率；Bj是分支比, 其表达式为：
Bj???fA??i'AfrjfArjfBfaji' (3) ．r其中Aa'是双激发态ｊ到俄歇末态i'的俄歇速率, Ajf是双激发态j到末态f的辐射跃迁速率, jiBf是末态f的分支比．本文的计算中, n'＜24的DR速率系数通过从头计算得到, n' = 24-
1000的DR速率系数通过n'?3标度率外推得到, 外推公式为：
?DR(n')??(jn'?3DR)?jnslowjf'?A??A??A(n)?AB??ABlowjf'highjff'fslowjf'f'i'highjfff'faji'?n'?3AB?()?Ahigh?f'jfBfnf'fs,n'n'Alow)?3?Ahigh?()?3?Aa?jf'?(jfji'nsnsf'fi' (4)
high其中, Alowjf'和Ajf分别是能级j的内壳层电子和外壳层里德堡电子ns的辐射跃迁速率．
3 结果与讨论
基组态为4d壳层离子的DR过程比较复杂, 尤其是考虑DAC效应的精细计算需要耗费大量的资源. 为在有限的资源下忽略不重要的贡献, 得到较为理想的结果, 以基态作为初态, 首先详细分析各种效应及通道对Gd19+离子DR过程的贡献, 进而得到相对精确的总DR速率系数.
3
3. 1 Gd18+离子辐射跃迁比较
表1展示了Gd18+离子辐射跃迁波长的比较, 单位为nm. 其中, RPTMP和Exp为 Ivanova[16]展示的理论和实验结果. 其中This work为本文在单组态下FAC程序计算得到的结果. This work -CI为本文考虑组态相互作用（CI）的FAC程序计算结果, 辐射跃迁末态考虑4p64d10, 4p64d95s和4p54d104f间的相互作用,辐射跃迁初态考虑4p64d94f, 4p64d95p, 4p64d95f, 4p54d94f2, 4p54d94f5p, 4p54d94f5f间的相互作用. Cowan为本文在单组态下利用Cowan程序计算得到的结果. 由表1中可以看到, 和RPTMP的计算比较, 单组态下本文计算得到的结果最大偏差为1. 05%, 最小为0. 03%. 考虑CI效应后最大偏差为2. 06%, 最小为0. 04%. Cowan程序计算的结果, 和单组态下FAC程序计算结果的偏差在0. 25%-0. 88%. 和实验值得比较, 单组态下的偏差分别为0. 17%和2. 66%. RPTMP的结果要好一点, 偏差分别为0. 02%和1. 63%. 从图1也可以看到, 单组态下的结果和RPTMP, Exp以及Cowan的结果符合的比较好.
表1 Gd18+离子辐射跃迁波长（单位nm）比较. Table 1 wavelengths (in nm) of the transitions for Gd18+ ions
No. 1 2 3 4 5 6 7 8 9
Transition 4d10 1S0-4d95p 3P1 4d10 1S0-4d95p 1P1 4d10 1S0-4d95p 3D1 4d10 1S0-4d94f 3P1 4d10 1S0-4d94f 3D1 4d S0-4d4f P1 4d10 1S0-4d95p 3P1 4d10 1S0-4d95p 3D1 4d10 1S0-4d95p 1P1
101
9
1
RPTMP This work This work -CI Exp Cowan 5. 6885 5. 5952 5. 4380 8. 8427 8. 3170 6. 5257 3. 8221 3. 7932 3. 7240
5. 7022 5. 6023 5. 4443 8. 8731 8. 3307 6. 6536 3. 8384 3. 8103 3. 7377
5. 7262 5. 6289 5. 4687 8. 865 8. 3461 6. 5838 3. 8415 3. 8115 3. 739
5. 7639 5. 6645 5. 5034 9. 0389 8. 5021 6. 6561
3. 8548 3. 8264 3. 7531
8. 3322 6. 7636
98765430246 RPTMP This work This work-CI Exp Cowan????nm810No.
图1 Gd18+离子辐射跃迁波长
Figure 1 wavelengths (in nm) of the transitions for Gd18+ ions
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